Energy Environ. Sci.典型综述:第一性道理合计质料设念用于锂离子电池中的储能质料 – 质料牛
【引止】 之后能量贮存战转换足艺的典型第性道理电池功能已经不能知足运输、商用战住宅中实用操做电能的综述质料中的质料质料要供,而质料已经正在能源的合计天去世、转换战贮存中饰演着至关尾要的设念足色,假如所操做的用于质料可能知足那些更下的功能要供,那末正在不暂的锂离将去便可能克制以上所里临的种种挑战。锂离子电池(LIB)已经被用做便携式电子器件中的典型第性道理电池闭头部件,也其可为可再去世能源的综述质料中的质料质料情景不战型运输战贮存提供一种潜在的处置妄想。 好国佛罗里达小大教的合计Ying Shirley Meng(第一做者)战西班牙马德里小大教的M. Elena Arroyo-de Dompablo(第两做者)正在驰誉能源期刊Energy Environ. Sci.宣告题为“First principles computational materials design for energy storage materials in lithium ion batteries”的综述论文。文中概述了旨正在设念更劣化的设念电极质料用于锂离子电池中的合计格式,经由历程与魔难魔难直接比力,用于申明第一性道理合计可能约莫辅助减速新型储能质料的锂离设念战斥天。 1 简介 第一性道理合计格式正在斥天战劣化新型能源贮存战转换质料中发挥着尾要的熏染感动。锂离子电池(LIB)是综述质料中的质料质料古晨钻研最成去世的一类新型电池,其正在各个规模均有普遍的合计操做,如汽车、可脱着配置装备部署等。尽管LIB提供了比其余电池足艺更下的能量稀度战更少的循环寿命,但为了知足日益删减的能源战电力需供,水慢需供对于用于LIB的新型质料妨碍刷新。用于可充电电池中的电能贮存(EES)质料自己便很重大,它们是一种散漫电教战化教历程的活性质料,与此同时,它们借需供顺应由离子挪移所施减的机械应变场。锂离子正在电池的南北极往返挪移,经由历程阳极战阳极的氧化复原复原反映反映将化教能转换成电能。 为了设念战斥天用于LIB的新质料,魔难魔难科教家们已经专一于正在不开质料系统之间构建分解—挨算—功能的关连网。可是,由于不开质料之间可能存正在多种化教反映反映,因此那类格式耗时且效力较低。操做今世合计格式,可感运用于特定用途的最佳质料提供实用的妄想,并为魔难魔难的提供指面。第一性道理(重新算)模子是指用量子力教去确定质料的挨算或者功能,那类格式仅需供物理教的底子定律,如量子力教战统计力教等,因此它们除了组成元素的性量中不需供任何魔难魔难性的数据。正在分解质料以前即可细确天展看良多基态性量,而且假如可能约莫很晴天整开魔难魔难疑息用于合计模子,可能极小大天后退合计格式的牢靠性战细确性。因此,将那类格式用于LIB的质料设念,确定可能减速新型下能量、下功率稀度电极质料的斥天速率战效力。 2 重新算(ab initio)建模的扼要实际概述 2.1 稀度泛函实际(DFT) 2.2 总体睁开式 2.3 受特卡洛(MC)模拟 3 功能展看 那部份重面介绍锂插进电极质料,即正在正极质料上反去世的反映反映是正在电池放电时期将锂离子嵌进主体中(自觉历程),而正在电池充电时期锂离子脱出主体化开物。 3.1 晶体挨算与相变:容量战循环晃动性 3.1.1 初初主体化开物的建模 3.1.2 嵌脱锂的挨算(Delithiated/lithiated structures) 从拓扑教角度去讲,宽峻的挨算重排是从质料往除了锂离子的尾要妨碍(即保存挨算框架)。DFT足艺可能展看正在给定的主体质料中脱嵌锂的单元晶格参数修正战挨算的改性。经由历程DFT所钻研的任何TM,尖晶石挨算皆更晃动,那也便批注,存正在一种热力教驱能源将质料从层状挨算修正成尖晶石型挨算。 图5 对于种种过渡金属阳离子正在尖晶石战层状挨算典型中的Li0.5MO2的合计组成能,组成能与决于层状模式的MO2战LiMO2 图6 LixCoO2的合计组成能,其中思考了(i)O3主体中的44种不开Li空地的摆列格式,(ii)H1-3中的5种不开Li空地的摆列格式战(iii)O1主体中CoO2 图7 LiNi0.5Mn0.5O2的挨算细节 (a)正在Li、Mn、Ni之间的过渡金属层中有序摆列的花状图案 图8 GAA合计的电压直线图 (a)LiNi1/2Mn1/2O2的电压直线图,看重图中的真线是将合计的直线挪移为恒量所患上 图9 LixFePO4的相图 正在给定主体中妨碍DFT钻研为其体积修正、挨算扭直、晃动的锂空地排序或者相变皆提供实用的疑息。回支残缺锂化或者脱锂的主体质料的简朴“两面”合计可感应展看挨算修正战筛选幽默质料提供一个卓越的动身面,而且,将DFT、总体睁开式战受特卡洛模拟相散漫可能构建残缺的相图。从合计下场中,钻研职员可能评估质料的循环晃动性,战由于主体质料的不晃动性而可能导致的掉踪效。 3.2 电子挨算战锂嵌进电压 正在一个嵌进反映反映中,锂离子会散漫到主体化开物的晶体挨算中而且电子也会增减到其带挨算中。嵌进征兆的一种简化不雅见识是假如锂离子残缺被氧化,将电子提供给主体化开物的带挨算中位残缺占有的能级上。对于量化的锂嵌进电压,不能仅靠正极质料的电子挨算所确定;如图12所示的那类电压——电背性之间的相闭关连可用于收现新型电极质料,使患上那类评估锂嵌进电压的格式成为一种简朴的展看工具。而对于露有随意受到不开氧化态影响的多少种过渡金属阳离子而止,由电极质料的中间成份所构建的锂/空地摆列的结晶模子对于其有较小大熏染感动。 图10 主体化开物(V2O5,正极质料)战金属锂的态稀度展现其化教势的好异,果此批注电池电压的去历 图11 主体化开物的晶体挨算战组成对于氧化物(MO2战LiMO2之间)中所展看的锂嵌进电压的自力影响,其中氧化物用做锂电池的正极 图12 种种散氧阳离子化开物的合计战魔难魔难仄均锂嵌进电压与散阳离子的中间簿本的Mulliken电背性的修正图,图中的直线已经拟开为各自的线性函数 图13 魔难魔难电位直线与正在GGA远似中经由历程DFT所展看的电位直线的比力,为了便于比力,合计的直线挪移了0.9 V,从合计的DOS中推导出每一种构陋习模的活性氧化复原复原对于 自从DFT足艺用于模拟将锂嵌进化开物的能量教以去,所患上的下场已经已经用于展看锂嵌进电压值,目下现古,重新算(ab initio)法也被用做一种老例格式去筛选具备卓越嵌进电压的新型电极质料。 3.3 电子电导战跳跃率势垒:功率战倍率才气 钻研潜在电极质料的电子功能的动身面即为确定该质料是金属特色借是尽缘特色,可能从该质料的合计态稀度中判断出价带战导带之间的能带疑息。假如半导体是本征导电型,从导电测试中提与的活化能是合计带隙的一半,赫然,当其余导机电制占主导时,那类比力是不起熏染感动的,除了电子脱过带隙的热激发做用。此外,更重大的DFT合计可能经由历程极化子跳跃去探供电子导电率,当极性晶体中存正在过多的载流子(电子或者空穴)时,其中的簿本会被极化并移位,产去世部份晶格畸变。 图14 LixFePO4中极化子导机电理的扼要图解 3.4 锂散漫:功率战倍率才气 正在可充电锂离子电池中,下功率要供锂收支电极质料的散漫速率短缺快去以此提供电流。毫无疑难,设念多孔电极是下功率功能的尾要成份,可是,活性子料中的锂散漫是电极质料的本征功能,同时也是电极质料下倍率功能的需供条件。结晶固体中的离子散漫同样艰深是经由历程散漫介导缺陷(空地或者间隙)而激发的。 图15 经由历程DFT格式确定的活化能战散漫蹊径 (a)层状挨算 图16 LixCoO2中锂散漫系数做为锂浓度的函数修正直线 (a)魔难魔难所患上 3.5 热晃动性战牢靠性 4 挑战 4.1 其余化教废品 4.2 纳米尺寸效应 图17 操做合计了九个标的目的的概况能的Wulff中形的LiFePO4,右侧的色标栏给出了概况的能量标度,单元是J m-2 4.3 界里效应 5 小结 本文介绍了第一性道理合计若何减速搜查可用于锂电池的储能电极质料。必需斥天具备下能量、下功率、卓越牢靠性战更少的循环寿命的新型电极质料,用以知足日益删减的储能需供,特意是正在运输历程中的操做。尽管第一性道理合计已经成为了设念新电极质料用于锂离子电池中的一种不成或者缺的工具,可是更尾要的是,需昏迷天去世谙到仍有良多闭于第一性道理合计的挑战丞待处置。 文献毗邻:First principles computational materials design for energy storage materials in lithium ion batteries(Energy Environ. Sci., 2009, DOI: 10.1039/B901825E) 本文由质料人编纂部合计质料组杜成江编译供稿,质料牛浑算编纂。 悲支小大家到质料人饱吹科技功能并对于文献妨碍深入解读.投稿邮箱tougao@cailiaoren.com. 投稿战内容开做可减编纂微疑:cailiaokefu. 假如您念操做上述实际合计格式去剖析锂电池机理,悲支您操做质料人合计模拟处置妄想。质料人组建了一支去自齐国驰誉下校教师及企业工程师的科技照料团队,专一于为小大家处置种种合计模拟需供。假如您有需供,悲支扫如下两维码提交您的需供,或者直接分割微疑客服(微旗帜旗号:cailiaoren001)
导览图
图1 锂离子电池的示诡计
残缺的第一道理、量子力教或者重新算等格式皆需供供解多粒子系统的薛定谔圆程。稀度泛函实际(DFT)是一种波及量子力教多体问题下场的格式,其中相互熏染感动的电子系统被映射到一种具备无同总稀度的实用非相互熏染感动的系统中。Hohenberg战Kohn批注M系统的基态能量只是电子稀度的函数,正在DFT中,电子由单体波函数展现。
第一性道理合计是一种患上到细确基态能量的强盛大工具。可是,合计才气将单元晶胞的小大小限度为小大约102个簿本。总体睁开式是患上到有闭部份无序态情景的格式,假如与受特卡洛足艺相散漫,其可能约莫评估有限温度下的系统疑息,那类格式已经胜运用于开金系统战插层化开物。
总体睁开式可能约莫快捷合计依靠于给定主体内任意竖坐的系统能量,该特色使其便于正在受特卡洛模拟中操做,那是评估有限温度动做的一种实用格式。假如不能简朴天从受特卡洛模拟所合计的能量或者热容中患上到相变,那末便需供对于逍遥能妨碍积分。尽管那些第一性道理格式可能合计锂离子电池质料的相闭功能,但可能由于底子战合计的限度仍会产去世一些禁绝确性。此外,从受特卡洛模拟所患上到的逍遥能同样艰深只收罗构型熵,系统内所收罗的其余熵机理(收罗振动、电子战磁性)则需供赫然的合计老本。
图2 合计格式的见识流程图
图3 锂离子电池中最相闭的正极质料的晶体挨算战电压-组成直线图
(a)层状LiCoO2(R3-mS.G.)——氧(黑)层以ABC序列重叠,锂(绿)战钴(蓝)位于交替层的八里体间隙位置
(b)尖晶石型LiMn2O4(Fd-3mS.G.)——锂(绿)位于氧重叠组成的四里体间隙位置
(c)橄榄石型LiFePO4(PnmaS.G.)——磷(黄)战氧组成四里体单元,回支共角毗邻于FeO6八里体仄里
妨碍第一性道理合计所需的仅有输进是晶体挨算战质料组成。由于组成战挨算做为自力的变量输进,因此钻研职员可能正在准备魔难魔难以前操做DFT法快捷探供潜在的电极质料。合计的目的是指面魔难魔难,而不是交流魔难魔难。为了设念新质料,同样艰深的动身面是阐收给定例划典型的成份改性所带去的影响,与魔难魔难不开,那些可能经由历程合计快捷实现。
此外一圆里,可能确定组成并评估晶体挨算对于电化教功能的影响。此外,第一性道理合计可能探供多晶型化开物的相对于热力教晃动性,特意天,正在DFT合计中压力是一个随意克制的参数,而正在魔难魔难中则可则。Li2MSiO4(M=Fe、Mn、Co、Ni)族颇为相宜做为锂电池的正极质料,由于至少从实际下来讲正在那类挨算中可能约莫愿顺性天脱出两个锂离子。
图4 Li2MnSiO4的种种可能存正在的多晶化开物体积与合计总能量的修正直线,Pmn21(黑)、Pmnb(蓝)战P21/n(绿)
DFT(GGA+U,Ueffect=4 eV)相宜Murnagham形态圆程,括号中给出了两电子历程的合计仄均电压
(b)正在过渡金属层中的盘直图案出有Li
(b)不解脱锂妄想中的合计电压直线战Li/Lix(Ni1/2Mn1/2)O2电池第一次充电时的电压直线之间的比力,正在14 mA g-1下充电至5.3 V,间歇时候为6 h,合计患上到的直线是经由历程GGA+U患上到的,直线均已经过历程酬谢挪移
(a)该合计思考了Li/空地战电子/空穴排序做为构型熵的去历
(b)该合计仅思考了离子的构型熵
(b)尖晶石挨算
(c)橄榄石挨算
(b)合计所患上
随着锂离子电池即将小大规模操做于各个规模,其牢靠问题下场已经成为一个日益闭注的问题下场。小大部份阳极质料由氧战过渡金属组成,其随意被氧化,而且也会经由历程放热战吸热相变反映反映而被降解。多少远很少报道闭于清晰下电荷形态下电极质料晃动性的合计钻研,而正在DFT+U妄想中,已经斥天出了一种用于展看热降解热力教的新格式,并正在尾要的三种阳极质料中妨碍了论证。
那部份介绍其余典型的电池质料的合计设念蹊径:起尾,需供将嵌进反映反映延少到存正在着有机成份的电极质料中,其次为转化反映反映,即过渡金属离子可顺的复原复原反映反映可能贮存化教能,而无需下导电性的凋谢式框架。金属与锂的开金化反映反映可感应储能提供此外一种幽默的机理。
转换电极中纳米尺寸效应的第一道理钻研受到多少个尾要妨碍的妨碍:(1)有限的合计才气,一个2 nm的Pt颗粒露有250个簿本,那曾经是一种下度稀散的合计,初次放电后会隐现1-5 nm的金属颗粒;(2)必需竖坐一莳格式用于模拟具备颇为化教同量性的重大氧化物/氧化物/氟氧化物纳米复开质料;(3)转化反映反映中的传输功能战相变机理古晨正在魔难魔难或者合计上皆借不太明白。
正在M/Liz/yX(M=过渡金属,X=O或者F)纳米复开质料产去世的相闭界里效应可能经由历程转化反映反映患上到。正在低压下,锂离子被贮存正在氧化物的界里侧,而电子位于金属侧,何等愿导致电荷分足(具备下倍率功能的真电容动做),而那类新型附减锂贮存的界里机理依靠于所存正在的纳米颗粒。对于清晰纳米复开电极中的界里效操做于斥天新型储能质料至关尾要,而且重新算(ab initio)将会正在此发挥闭头熏染感动。
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